Georges Moustaki (eigentlich Giuseppe Mustacchi) wurde in Alexandria, Ägypten geboren. Lebte aber als französischer Sänger, Komponist und Lyriker.
Moustaki wurde als Sohn des romaniotisch jüdisch-griechischen Buchhändlers Nissim Mustacchi und dessen Frau Sara geboren.
Die Sprache in seiner Familie war allerdings nicht Griechisch, sondern Italienisch. Im kosmopolitischen Klima Alexandrias lernte er neben seiner Muttersprache Italienisch außerdem Arabisch, Französisch und Englisch. Aufgrund der Affinität seiner Eltern zur französischen Kultur besuchte Moustaki das Lycée français der Stadt, wo er ersten Kontakt zum französischen Chanson bekam.
Auch die Konzertbesuche mit seinen Eltern hinterließen einen bleibenden Eindruck bei ihm. Nach Beendigung der Schule ging er 1951 nach Paris. In dieser Zeit begann er erste Chansons zu schreiben.
Er begegnete Georges Brassens, dessen Ermutigung ausschlaggebend war, sich für eine Karriere als Musiker zu entscheiden. Als Hommage an Brassens wählte Moustaki den Vornamen Georges für sein Pseudonym.
1958 lernte er Édith Piaf, ein weiteres Idol seiner Jugend, kennen und begann mit der 18 Jahre älteren Frau eine kurze Liebesaffäre. Für sie textete er das erfolgreiche Chanson Milord zur Musik von Marguerite Monnot.
In den 1960er Jahren schrieb Moustaki als Musiker, Liedermacher und Dichter zahlreiche Chansons für die bekanntesten Interpreten dieses Fachs: Édith Piaf, Barbara, Serge Reggiani, Dalida, Yves Montand, Juliette Gréco und Henri Salvador. Ende der 1960er Jahre arbeitete er eng mit der französischen Sängerin Barbara zusammen und ging mit ihr gemeinsam auf Tournee. Da Barbara während eines Gastspiels erkrankte, gab er 1968 sein erstes Solokonzert und begann damit seine Karriere als Chansonnier.